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将二氧化碳电化学还原为乙醇

美国国立大学的科学家发现了一种使用铜-银(Cu-Ag)复合催化剂选择性地将二氧化碳(CO 2)电化学还原为乙醇的新机制。

当使用可再生能源发电时,通过电化学方法将CO 2还原为燃料和化学药品是朝着减少碳排放迈出的一步。铜(Cu)材料是此过程的首选催化剂,因为它们对多碳产品具有最高的电化学活性。但是,它们对乙醇(C 2 H 5 OH)(一种有价值的燃料和化学原料)的选择性始终低于对乙烯(C 2 H 4)的选择性。与乙醇相比,生产乙烯的偏好在于由CO 2生成CO 2分子的CO二聚机理。,其中形成较低能垒的乙烯比乙醇更受青睐。

新南威尔士大学化学系的Jason Yeo Boon Siang教授领导的研究团队与巴塞罗那大学的Federico Calle-Vallejo博士领导的团队合作,表明了由银提供的CO分子的大量涌入。 (Ag)助催化剂激活Cu上原本锁定的机制途径,该途径将CO 2气体转化为乙醇。

测试了一系列由氧化物衍生的Cu纳米线和Ag粉的混合物制成的Cu-Ag复合催化剂的电化学CO 2还原活性。在CO 2还原过程中,Ag将CO 2转化为CO,这些CO分子迁移到Cu活性位点,进一步还原为碳氢化合物(乙烯)和醇(乙醇)。研究人员改变了复合物中的Ag / Cu比和Ag粒径,以增加从Ag到铜材料上活性部位的CO流入量。实验结果表明,CO流入量的增加促进了乙醇的产生最多减少了五倍,对乙烯生产的影响很小。对反应机理的理论模拟表明,代替CO + CO步骤导致乙烯形成,CO + CH x步骤是在Cu-Ag界面上占主导地位的CC键形成步骤。当反应通过CO + CH x步骤进行时,乙醇是唯一的产物,发现乙醇的活性位点与通过CO + CO步骤促进乙烯形成的活性位点不同。

研究团队从这一发现中得出的进一步计划包括通过催化剂设计和使用高通量流通池配置进行规模化生产来最大化活性位点。

Yeo教授说:如本文所述,通过大量中间体的进入可以打开先前封闭的通路的概念,为发现以前无法获得的新合成机制提供了新的可能性。

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